大変興味深い質問ですね．固体の結晶や鉱物は，結晶成長によってできますので，天然であれ人工であれ，成長のための空間が必要になります．したがって，人工の結晶をつくる実験室は，自然界よりも小さいので，天然の単結晶が，人工物よりも巨大になります．人工的に作られる単結晶は，実験室のスケールや合成装置の大きさに限りがあるので，地球上でもっとも大きな結晶は，天然の結晶になります．

地球の内核が鉄合金の単結晶の可能性の指摘は，内核の地震波速度の異方性（地震波速度が内核内の向きによって異なる性質）が鉄の結晶の軸方向の速度の違いに似ていることから，最も単純なモデルとして，単結晶の鉄合金で説明できるという仮説です．これは，鉄の多結晶がある方向にそろって存在（選択配向性といいます）してもよいので，根拠にとぼしいです．また，内核については，その後，深さによって異方性の程度が異なることや，内核にさらに中心部に不連続に速度が増加する性質が見つかり，内核の西半球（ヨーロッパ側）と東半球で速度が少し違うことなど，様々な性質が明らかになり，内核は複雑な構造をしていることから単結晶モデルは，信頼されていません．

それでは，地球上で実際に報告された大きな単結晶についてはどうでしょう．ご質問と同じことを疑問に感じ，実際に調べた鉱物学者がいます．この鉱物学者は，世界の地域や文献を調べ1981年にアメリカの鉱物学会誌に発表しています．その文献は以下ですhttp://www.minsocam.org/msa/collectors_corner/arc/large_crystals

また，日本語の本では，秋月瑞彦著の「山の結晶―水晶の鉱物学」にまとめられています．これらの文献によると，世界最大の結晶は，正確な記載は行われていないのですが，米国のコロラド州で発見されたマイクロクリン（長石の一種，KaAlSi3O8）結晶で，49mx36mx14mの大きさを持ち総重量15909トンとされています．正式に認定されている最大の結晶は，宝石で有名なベリル（緑柱石Beryl;Be3Al2Si6O18）の単結晶で長さ18m,直径3.5m，総重量380トンです．また，石膏の一種のセレナイトの大きな単結晶も有名です．https://gigazine.net/news/20060617_crystal_cave/　メキシコ・ナイカ鉱山の洞窟で発見されたこの最大の結晶は，長さ11m，直径４m，重さ55トンにも達します．